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今日PNAS:量子材料跨界拓展固态离子导体

2018-08-14 22:50:16 网络整理 阅读:196 评论:0

今日PNAS:量子材料跨界拓展固态离子导体

固态离子导体已被证明在电化学储能系统,,非易失性存储器(nonvolatile memory),类脑神经计算(neuromorphic computing) 和仿生学(biomimicry) 中具有广泛的应用前景。

传统的固态离子导体设计理念主要集中于异价原子的替换掺杂(substitutional doping)。从相稳定的角度来说,这在根本限制了掺杂原子的极限含量及材料的传导能力。如果能够找到其他合适的方法,突破相结构限制,向固体材料中注入大量可移动的离子,有可能对固态离子导体领域带来新突破。

钙钛矿型稀土金属镍酸盐是一类具有电子强关联性的(electron-electron correlation)量子材料(quantum material),此前,其表现出的温度及压力诱发的金属-绝缘体相变特性一直是该类材料的研究重点。近年来,有研究发现,简单电子给体(如质子)的掺杂,能够更为有效地调变该类型材料的能带结构,从而人工诱发材料载流子浓度的指数级变化及更为明显的金属-绝缘体相变。近两年来,该现象已被巧妙的应用于固体氧化物燃料电池(Nature,2016, 534, 231),神经形态模拟 (Nature Communication 2017, 8,240)及海洋生物器官模拟(Nature 2018,553,68)等前沿交叉科学领域。

最近,由普渡大学(Purdue University)Shriram Ramanathan 教授课题组联合罗格斯大学(Rutgers University)Karin Rabe 院士课题组、阿贡国家实验室 (Argonne National Laboratory)、麻省理工学院(Massachusetts Institute of Technology)等研究团队发现,在电场下,锂离子能大量注入SmNiO3(SNO)镍酸盐钙钛矿材料的晶格中(理论值可达每一个钙钛矿单胞一个锂离子),并能在晶格中自由移动。且锂离子表现出类质子的多级调控强关联材料能带结构的特性。该研究成果近日发表于美国国家科学院院刊(PNAS)杂志:DOI:10.1073/pnas.1805029115。文章第一作者为Ramanathan教授课题组博士后: 孙毅飞博士(Dr. Yi fei Sun)及Rabe院士课题组博士后:Dr. Michele Kotiuga。

该研究首次发现,锂离子在偏压诱导下能够大量注入钙钛矿材料晶格,并同时引发Ni3+离子d轨道上的电子掺杂生成Ni2+,引发莫特转变(Mott Transition),并导致载流体子浓度指数级下降(电子电阻率变化幅度为~108)。而引入的锂离子又能够在晶格中自由移动,整个掺杂过程表现出良好的可逆性。

今日PNAS:量子材料跨界拓展固态离子导体

电场下锂离子引发SNO莫特转变的示意图

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