1920年，游英国、法国、意大利、瑞士等国，撰写《战后之欧美女子教育》一书。归国后，任上海《时报》、《妇女周报》编辑。不久，任江苏省立第一女子师范学校校长。
1921年，任中国教育改进社女子教育组组长及交际主任，领衔发起“中国平民教育运动”，在各地设平民学校，在江苏省立第一女子师范学校附设失学妇孺夜校。各省纷起仿效。
1924年9月，40岁，与苦恋13年的邵元冲结婚，于右任为其证婚。（邵元冲(1890-1936)，历任..私人机要秘书，..中央执行委员，立法委员，立法院副院长，..中央..主任委员等职。）
1927年，任南京国民政府中央政治会议上海分会教育委员兼杭州市教育局局长。兼任中国妇女协会副委员长。
1930年，出任国民政府立法院第二届立法委员。
1932年12月15日，出任南京国民政府考试院考选..专门委员。后历任南京国民政府历届考选..委员，直到1948年5月考选..撤销。数十年如一日，为国举才，不遗余力。
1935年12月，..“五大”（第五次代表大会）当选为候补中央监察委员。后在“六大”当选中央监察委员；“七大”“八大”、“九大”当选中央评议委员。
1936年，其丈夫邵元冲在西安事变中身亡。此后张默君一直独身，未再结婚。
1937年9月，回湖南故乡，在韶峰东麓（今龙洞乡石塘村）购置一栋住宅，取名“蓉庐”，修建一个阁楼，题名“听韶”，潜心作诗、绘画、写字、教育儿女。
1940年，蒋介石把张默君接到重庆，依然供职于考试院。
1942年7月，赴湖南劳军。1943年2月，奉命监察..湖南省党部。
1947年9月13日，蒋介石亲自圈定其为国民政府第一届国民代表大会代表，出席在南京召开的国民代表大会。
1949年5月，赴..。
1957年元月，将平生所藏古玉50余件捐赠给台北历史博物馆。
1965年冬，因胃癌病逝于台北空军总医院，享年81岁。
张默君是诗人、学者，工诗文，善书法。有《默君诗存》、《百华草堂诗集》、《玉尺楼诗集》、《红玉白云山馆词汇》、《正气呼天集》、《扬灵集》、《大凝堂诗》等诗集和《战后之欧美女子教育》、《我之家事教育观》、《玉蝶山房墨》等著作传世。
