青年时期的李超士
1928年，李超士又应蔡元培之邀赴杭州，与林风眠等人一同创办了“国立艺术院”，并帮助林风眠分担学校的管理工作，“国立艺术院”的建立，标志着中国独立高等艺术院校的开端。
不久，南京国民政府颁布实施《大学组织法》，“国立艺术院”被更名为“国立杭州艺术专科学校”，为了能够高起点办学，林风眠相继聘请了潘天寿、吴大羽、刘既漂、李金发、李树化、蔡威廉等人来校任教，还聘请了来自法国的克罗多、..的齐藤、英国的魏达等画家执教，并发起组织成立了“艺术运动社”。
林风眠等诸多留法教授的教学理念和教学方法深深地影响了他们的学生，李超士还模仿西方美术教育方式，在学校创建了“李超士画室”，吴冠中、李可染、赵无极、董希文、席德进、苏天赐等诸多学生都是在林风眠、李超士等留法学人的培养教育之下成长起来，“杭州艺专”和它培养的学生，甚至影响了中国美术界多年，也可以说撑起了现代中国美术的半壁江山。
左三：蔡威廉、左四：李超士、右一：林风眠
抗日战争全面爆发之后，“国立杭州艺术专科学校”也开始向西部撤退，先后途径浙江诸暨、江西贵溪、湖南长沙，最后在湖南沅陵的老鸭溪立足，并与“北平艺术专科学校”合并组建了“国立艺术专科学校”，租用当地民宅，建筑临时用房，坚持恢复上课。
即便办学条件如此简陋，战争也没有给学校办学的机会，武汉会战之后，长沙地区又成为抗日主战场之一，为了躲避战火，“国立艺术专科学校”又西迁云南昆明，借用昆华中学和昆华小学的校舍上课。
不久，“国立艺术专科学校”又先后迁至昆明附近的呈贡县安江村，及至1940年又迁至四川璧山，1942年以后又迁至重庆沙坪坝磐溪，在重庆办学时期，，李超士曾一度代理过一段时间的校长。
